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      硬度是衡量材料中化學(xué)鍵對外部壓痕抵抗力的指標(biāo)，因此金剛石在數(shù)百萬個大氣壓之外的電子鍵合性質(zhì)是了解硬度起源的關(guān)鍵。然而，在如此極端的壓力下探測金剛石的電子結(jié)構(gòu)在實(shí)驗上是不可能的。

      對此，韓國首爾國立大學(xué)的 Sung Keun Lee團(tuán)隊對金剛石在200萬大氣壓下的非彈性x射線散射光譜進(jìn)行了測量，得到其電子結(jié)構(gòu)在壓縮條件下演化的數(shù)據(jù)和變形過程中金剛石鍵合躍遷的二維圖像。相關(guān)成果以 Imaging of the electronic bonding of diamond at pressures up to 2 million atmospheres 為題發(fā)表于 Science Advances 上。

超硬金剛石在極壓下會發(fā)生結(jié)構(gòu)致密化，并且高于兆巴（百萬大氣壓）壓力的壓縮金剛石中的 C─C 鍵性質(zhì)預(yù)計與環(huán)境壓力下不同。壓力引起的電子態(tài)密度（DOS） 演變由壓縮時 C─C 鍵中電子分布的改變導(dǎo)致，而材料的硬度則基于其化學(xué)鍵對外部壓痕和致密化的抵抗力，將幫助我們深入了解金剛石硬度的起源。

在這項研究中，研究人員有意照射了壓縮到兆巴壓力以上的尖底附近的金剛石砧尖。與多毛細(xì)管后散射準(zhǔn)直器一起使用，實(shí)現(xiàn)了從金剛石聚焦體積收集 IXS 信號。這些因素導(dǎo)致金剛石砧內(nèi)的空間分辨率大大提高，為研究壓力驅(qū)動的電子鍵合躍遷和金剛石的 DOS 打開了一個窗口。探測 DOS 的能力是直接估計壓力引起的電子結(jié)構(gòu)演化的關(guān)鍵，從而揭示金剛石不可壓縮性的起源。對其電子結(jié)構(gòu)的探測也使其適合作為 100 GPa 以上的有用壓力指示器。

      壓力高達(dá) 2 Mbar 時金剛石電子鍵合結(jié)構(gòu)的演變。(A) 壓力增加至 200 GPa 時金剛石的碳 K 邊非彈性 X 射線散射 (IXS) 譜。IXS 光譜的光譜強(qiáng)度相對于能量損失繪制。(B) 壓力對峰值位置的影響 [第二帶隙 (E*)、重心 (Ec) 和 σ * 圖案的特征峰值位置]。

      壓力引起的晶格和電子結(jié)構(gòu)、IXS 圖案以及金剛石體積模量的變化。200 GPa下不同程度各向異性壓縮的金剛石晶格結(jié)構(gòu)，ε 11 /ε 33 = 1和 ε 11 /ε 33 = 0.33。顯示了第一個和第二個最近鄰碳之間的原子間距離。(A)各向異性變化(ε11/ε33)時，靜壓和單軸壓縮金剛石邊緣能量起始值的壓力誘導(dǎo)變化[ΔE0 = E0(P)?E0(1atm)]。單軸壓縮時，E0減小，具體趨勢取決于晶體被壓縮的程度。黑色圓圈表示實(shí)驗結(jié)果。(B) 具有不同散射幾何形狀（q⊥c和q∥c）的單軸壓縮金剛石的邊緣能量起始點(diǎn)的壓力引起的變化。(C) 一、二、三級、階最近鄰碳原子間距離隨壓力和ε 11 /ε 33的變化；基于靜水壓縮的 C─C 距離（黑色）；單軸壓縮，ε 11 /ε 33 = 0.63（藍(lán)色）和 ε 11 /ε 33= 0.33（紅色）。(D)不同各向異性壓縮程度下壓力對E*和最近相鄰C─C長度的影響 [ε11 /ε33 of 1和0.33]。顯示了擴(kuò)展 EOS（紅色）的壓力值和根據(jù)內(nèi)應(yīng)力（藍(lán)色）計算的壓力值。紅色圓圈s表示實(shí)驗 IXS 光譜的E*。(E)壓力對Mulliken 重疊種群（MOP）的影響。(F) MOP、體積模量和 壓縮金剛石Δ E之間的關(guān)系* [= E*(P) ? E*(1 atm)]。

      壓力驅(qū)動下離晶片表面深度不同的金剛石碳k邊特征的變化。（上）壓力引起的重心和第二帶隙峰值位置隨壓強(qiáng)和深度的變化。（下）標(biāo)記的高壓下不同深度的金剛石的碳k邊IXS光譜。

      120 GPa下金剛石的碳K邊IXS光譜圖像。（左）用于本次研究的鉆石砧（改良的亮切鉆石）。（中）C K邊緣IXS光譜強(qiáng)度的二維圖像（即P1的IXS峰相對于深度約60 μm的IXS峰在零水平偏移處的歸一化強(qiáng)度)，其中最大強(qiáng)度可以看到壓縮金剛石的形狀。（右）基于E*峰位置的金剛石在120 GPa下的碳K邊IXS光譜圖像。

      雖然在高壓下金剛石的詳細(xì)電子成鍵性質(zhì)還沒有被實(shí)驗探測到，但目前的研究重點(diǎn)是在高達(dá)200 GPa的兆巴壓力條件下對金剛石進(jìn)行原位IXS測量，該研究是目前實(shí)驗非共振（x射線拉曼）IXS研究的高壓記錄，直接探測金剛石中高達(dá)數(shù)兆巴的成鍵轉(zhuǎn)變的演變。

      該研究報道了任何凝聚態(tài)物質(zhì)在完全DOS下的電子鍵轉(zhuǎn)變的原位二維圖像。目前的IXS結(jié)果可能揭示金剛石硬度的潛在機(jī)制；其致密化時的不可壓縮性表現(xiàn)在超過一百萬大氣壓的靜水壓縮下，金剛石在邊緣開始附近的IXS特征發(fā)生微小變化。然而，整體電子結(jié)構(gòu)在外部壓力下表現(xiàn)出更大的靈活性。研究人員假設(shè)觀察到的色散可能有助于它們在極端壓力條件下抵抗變形。sp3鍵在壓縮過程中的雙電子響應(yīng)進(jìn)一步表征了金剛石調(diào)和內(nèi)應(yīng)力的能力，因此具有高體積模量。這些獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)演變解釋了金剛石在極端壓縮下前所未有的硬度和剛度。該研究可能有助于探索不同材料硬度和剛度的電子起源。

      文章來源：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg4159

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